首页 教育 陕西科技大学科研团队团队在国际知名期刊发表14篇高水平论文

陕西科技大学科研团队团队在国际知名期刊发表14篇高水平论文

近期,陕西科技大学前沿院材料原子•分子科学研究所、环境科学与工程学院陈庆彩团队分别在《ACS Nano》《ES&T》等国际知名期刊发表14篇高水平论文。

材料原子•分子科学研究所

近日,陕西科技大学前沿院材料原子分子科学研究所在许并社教授的带领下在能源、环境、光电等领域取得系列重要研究进展,相继在《ACS Nano》(IF=14.588)等国际知名期刊发表6篇高水平论文。该系列成果的取得标志着陕西科技大学大力引进高层次人才的成效日趋凸显,科研团队和科研平台的建设逐渐成熟,为学校科学研究和人才培养提供了强有力支撑,也将进一步提升陕西科技大学在材料科学领域的国际影响力。

1 苏庆梅和杜高辉教授在抑制多硫化物的穿梭,提高锂硫电池性能方面取得了重要研究进展。相关成果以“Tuningthe Band Structure of MoS2via Co9S8@MoS2Core-Shell Structure to Boost Catalytic Activity for Lithium-Sulfur Batteries”为题发表在国际知名期刊《ACS Nano》上。苏庆梅、杜高辉和许并社教授为共同通讯作者,陕西科技大学为第一单位和唯一通讯单位。

由于理论能量密度高(2600 Wh kg-1),成本低以及元素硫的自然资源丰富,锂硫电池被认为是储能设备的极佳潜在替代品。但是,由于若干严重的技术挑战,如可溶性多硫化锂的“穿梭效应”,缓慢的转化反应动力学,硫和放电产物(Li2S2/Li2S)的低电导率,以及在放电过程中高达80%的体积膨胀,使锂硫电池的实际应用受到一定的限制。

针对这一问题苏庆梅和杜高辉教授设计了一种集高导电、高催化活性和良好吸附性能的一体化功能层。通过静电纺丝和高温退火处理,严格控制制备工艺获得了Co9S8@MoS2异质结构,实现原子级别MoS2包覆的精确控制。通过异质结构的构筑实现了对MoS2能带结构的调控,该结构被用作抑制多硫化锂穿梭效应的功能层,可以有效吸附多硫化锂并催化Li2S2转化为Li2S,抑制多硫化锂的穿梭,提高硫的利用率,进而优化锂硫电池的性能。

Co9S8@MoS2/CNF用作锂硫电池功能层的示意图

Co9S8@MoS2核壳结构的TEM,HRTEM及STEM-mapping表征结果

Li2S的成核实验结果及Li2S2在不同功能层结合能和解吸能的DFT计算结果

【论文链接】Tuning the Band Structure of MoS2via Co9S8@MoS2Core-Shell Structure to Boost Catalytic Activity for Lithium-Sulfur Batteries.ACSNano,https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c07332.

2 郝晓东副教授通过超临界水合成出{100}晶面暴露的Cr掺杂CeO2纳米晶,结合先进的球差校正电子显微镜,深入研究了Cr掺杂元素对CeO2纳米晶中的原子结构、离子价态、氧空位形成和分布,及影响储氧性能的关系和规律。本研究加深了对掺杂CeO2纳米材料的缺陷形成和作用机制的理解,为设计和制备基于活性掺杂、晶面调控、纳米尺寸化等功能化因素的新型的CeO2基催化剂提供可靠的理论依据和实验数据。相关成果发表在国际知名期刊Acta Materialia(IF= 7.565)(https://doi.org/10.1016/j.actamat.2020.11.015)上。

STEM-EELS逐层定量地研究了Cr掺杂CeO2纳米晶中各原子层的价态分布

3 马淑芳教授利用变温微区光致发光谱仪(PL)和球差校正电子显微镜(ACTEM)分析了GaN基绿光LED老化后发光性能和有源区微观结构的变化。PL结果表明,老化后GaN基LED的发光强度下降36.8%且峰值波长蓝移1.6nm;STEM观察进一步发现了老化后InGaN量子阱中出现In间隙原子,InGaN量子阱的驰豫度达80%。结合HRXRD结果以及DFT计算,老化后GaN基绿光LED发光性能下降是由于点缺陷密度的增加、量子限制效应减弱以及量子限制斯塔克效应增强导致。本项工作利用ACTEM直接观察到In间隙原子,揭示了点缺陷对GaN基绿光LED发光性能的影响机制。相关成果发表在国际知名期刊Appl. Phys. Lett.(IF= 3.597)(https://doi.org/10.1063/5.0021659)上。

老化前后量子阱区域的STEMHAADF图

4 丁书凯副教授和杜高辉教授采用纳米液滴作为纳米反应器,原位光聚合二官能团单体获得纳米网状交联聚合物作为纳米石墨烯片前驱体。最终在煅烧氧化还原过程中,利用纳米网状交联聚合物形成二维层流石墨烯纳米片基体。该基体用于锂离子电池负极材料,在电流密度100mAg-1,500圈下,获得了565mAhg-1高比容量。并且展现出了与金属纳米颗粒复合优势。相关成果发表在期刊Carbon(IF=8.821)(https://doi.org/10.1016/j.carbon.2020.01.075)上。

有机分子限域反应制备二维层状石墨烯纳米片基体

5 苏庆梅和杜高辉教授针对金属锂具有高的活性,与电解液会发生副反应,在电化学循环中容易损耗,导致较低的库伦效率;且在反复沉积/剥离过程中,锂枝晶生长刺穿隔膜引发电池内部短路、热失控,甚至发生起火爆炸等问题,构筑了无机陶瓷和有机聚合物互嵌的双连续结构复合固态电解质,提高了离子电导率、抑制了锂枝晶的生长、改善了锂金属电池的性能。利用涂覆法室温下构筑了Li0.35La0.55TiO3纳米线填充PVDF复合固态电解质,该复合电解质具有较高的室温离子电导率、较宽的电化学窗口和高的机械性能,相关成果以“Li0.35La0.55TiO3Nanofibers Enhanced Poly(vinylidene fluoride)-Based Composite Polymer Electrolytes for All-Solid-State Batteries”为题发表在期刊ACS Appl. Mater. & Interface(IF=8.758)(https://doi.org/10.1021/acsami.9b14824)上。

PVDF/LLTO复合固态电解质的制备流程图

6 苏庆梅和杜高辉教授针对高镍正极的强氧化性和金属锂的强还原性,构筑了三明治结构的超薄复合固态电解质,该研究中将固态电解质的厚度控制到了9.6μm,此三明治结构可以很好地抑制锂枝晶的生长,并提供优良的界面接触,优化电池性能。相关成果以“Ultrathin, flexible, and sandwiched structure composite polymer electrolyte membrane for solid-state lithium batteries”为题发表在期刊J.Membr. Sci. (IF=7.183) (https://doi.org/10.1016/j.memsci.2020.118734)上。

7 孙东峰副教授和余愿教授采用一步溶剂热法原位合成Bi@Bi2O2CO3光催化剂,而且Bi2O2CO3纳米片上的Bi纳米颗粒具有可调控性,通过Bi纳米颗粒的等离子体效应来提高Bi2O2CO3的光催化产氢活性。相关成果发表在Journal of Colloid and Interface Science(IF=7.489)(https://doi.org/10.1016/j.jcis.2020.03.021)上。

Bi@Bi2O2CO3光催化产氢示意图

陈庆彩团队

大气污染问题是近年来我国关注的重点环境问题之一。人们无时不刻不在呼吸着空气,并暴露在各种可能具有潜在危害的大气气溶胶之下。大气气溶胶中含有的某些化学物质可能会引起细胞和机体损伤,对人体健康可能存在潜在不利影响。为此,评估大气污染健康风险因子的毒性危害就显得尤为重要。

近日,陕西科技大学环境科学与工程学院陈庆彩团队围绕“大气颗粒物中新型健康风险物质的污染特征、来源和形成机制”课题研究方面取得重要进展,并在ES&T、ACP、EI等一系列大气环境领域顶级期刊上发表7篇高水平论文。

1 “Oxidative potential of water-soluble matter associated with chromophoric substances in PM2.5over Xi’an, China (西安地区PM2.5中与发色团物质相关的水溶性物质的氧化潜能)”以有机化合物是大气气溶胶氧化潜能的重要贡献者为背景,首次报道了中国西安市PM2.5中与发色团物质有关的水溶性有机物的氧化潜能。

本团队定量分析了水溶性PM2.5中的二硫苏糖醇(DTT)活性水平,以及DTT活性与光吸收和荧光性质之间的关系。结果表明,DTT活性与有色水溶性有机物显着相关,其中我们确定了三种吸光物质(BrC1-3)和八种荧光物质(C1-8)。进一步研究发现,BrC3和C7几乎占据了有色水溶性有机物的所有DTT活性,且分别因其长吸收波长和荧光发射波长而与其他发色物质有明显区别。这一发现将有助于更好地解释和理解吸光有机气溶胶产生氧化活性的机理,并为通过光学特性来预测吸光有机气溶胶氧化潜能的方法提供指导。

相关成果发表:Chen, Q.*; Wang, M.; Wang, Y.; Zhang, L.; Li, Y.; Han, Y. Oxidative potential of water-soluble matter associated with chromophoric substances in PM2.5over Xi’an, China. Environmental Science and Technology(IF=6.667).2019, 53(15), 8574-8584. 全文链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.9b01976

2 “Characteristics of environmentally persistent free radicals in PM2.5: Concentrations, species and sources in Xi’an, Northwestern China (中国西北地区PM2.5中环境持久性自由基的特征:浓度,种类和来源)”明确了持久性环境自由基(EPFR)是一类新型的环境风险物质,可以稳定地存在于大气颗粒物中,并对人类健康构成潜在威胁。研究了2017年西安市PM2.5中EPFR的浓度水平、种类特征和来源。

结果表明,西安市2017年PM2.5中EPFR的浓度的变化范围为9.8×1011至6.9×1014spins / m3。EPFR的最高浓度发生在冬季,最低浓度发生在秋季。根据EPFRs的年平均大气浓度,西安市人吸入的EPFRs量相当于每人每天约5支香烟,而在发生雾霾的冬天则相当于每人每天约23支香烟。最后,本团队还探索了PM2.5中EPFR的来源。结果表明,燃煤和交通运输可能是西安PM2.5中EPFR的重要来源。此外,在夏季,EPFR与O3呈显着正相关,这表明某些EPFR也可能源自二次生成过程。这项研究为进一步评估PM2.5中EPFR的潜在健康风险以及制定有效的空气污染控制措施提供了重要的基础数据和证据。

相关成果发表:Chen, Q.*; Sun, H.; Mu, Z.; Wang, Y.; Li, Y.; Zhang, L.; Wang, M.; Zhang, Z. Characteristics of environmentally persistent free radicals in PM2.5: Concentrations, species and sources in Xi’an, Northwestern China. Environmental Pollution(IF=5.057).2019, 247, 18-26.

全文链接:https://doi.org/10.1016/j.envpol.2019.01.015

3 “Environmentally persistent free radical (EPFR) formation by visible-light illumination of the organic matter in atmospheric particles (通过可见光照射大气颗粒中的有机物形成环境持久性自由基)”证明了二次形成过程可能是大气颗粒物中EPFR的重要来源,然而其形成机理还有待阐明。

本研究表明,二次EPFR可以通过可见光照射产生。这类EPFR的寿命只有30分钟到1天,比大气颗粒物中原始EPFR的寿命短得多。研究还发现,可萃取的有机物促成了二次EPFR的形成(约55%),类腐殖质物质是二次EPFR的主要前体物。活性氧捕获实验表明,原始的EPFR可能有助于单线态氧的产生,而通过光激发产生的二次EPFR可能不会产生单线态氧或羟基。

相关成果发表:Chen, Q.*; Sun, H.; Wang, M.; Wang, Y.; Zhang, L.; Han, Y. Environmentally persistent free radical (EPFR) formation by visible-light illumination of the organic matter in atmospheric particles. Environmental Science and Technology(IF=6.667).2019, 53(17), 10053-10061.

全文链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.9b02327

4 “Source apportionment of environmentally persistent free radicals (EPFRs) in PM2.5over Xi’an, China (西安市PM2.5中环境持久性自由基EPFR的来源分配)”基于化学分析和正定矩阵因子分析(PMF)报道了PM2.5中EPFR的来源。

本团队于2017年4月至12月在西安市收集每日PM2.5样本,并对EPFR和其他化学成分进行定量分析。揭示了EPFR的五个主要来源:扬尘源、燃煤源、二次硝酸盐、工业排放源和机动车排放源。燃煤源、机动车排放源和扬尘源是EPFR的三大贡献者(占76%)。燃煤对PM2.5和EPFR至关重要。春季,由于沙尘暴气象事件的发生,扬尘源对EPFR的贡献很大。将PMF结果与气象数据相结合后发现,西安市中心排放的大气污染物可以通过南风运到采样地点。这些结果表明需要对EPFRs的公共健康影响进行进一步研究,并可用于帮助制定污染物源头控制措施,以减少EPFRs在PM2.5中带来的潜在健康风险。

相关成果发表:Wang, Y.; Li, S.; Wang, M.; Sun, H.; Mu, Z.; Zhang, L.; Li, Y.;Chen, Q.*Source apportionment of environmentally persistent free radicals (EPFRs) in PM2.5over Xi’an, China. Science of the Total EnvironmentI(IF=5.033).2019, 689, 193-202.

全文链接:https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2019.06.424

5 “Long-life type – The dominant fraction of EPFRs in combustion sources and ambient fine particles in Xi’an (长寿命型EPFR在燃烧源和西安地区环境细颗粒物中占主导地位)”阐明了大气颗粒物中持久性自由基的“持久”性质。

本团队基于对大量样品中EPFR的长时间测量,系统地评估了燃烧源和环境PM2.5中EPFR的衰减特性。这项研究量化了PM2.5不同来源中具有不同寿命的EPFR。结果表明,在燃烧源和环境PM2.5中,EPFR均以长寿命类型为主(> 70%)。EPFR的衰减特性(包括环境PM2.5中EPFR的浓度和g因子随时间的变化)与燃烧源样品相似,但与金属氧化物和芳烃相互作用产生的EPFR有所不同。金属氧化物和芳族化合物的相互作用可能产生短寿命的EPFR,长寿命的EPFR的形成机理可能更加复杂。这项研究为理解大气颗粒物中EPFR的来源和形成机理提供了重要的基础知识。

相关成果发表:Chen, Q.*; Sun, H.; Wang, J.; Shan, M.; Yang, X.; Deng, M.; Wang, Y.; Zhang, L. Long-life type – The dominant fraction of EPFRs in combustion sources and ambient fine particles in Xi’an. Atmospheric Environment(IF=3.783).2019, 219, 11705-11709.

全文链接:https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2019.117059

6 “Study on the oxidation potential of the water-soluble components of ambient PM2.5over Xi’an, China: Pollution levels, source apportionment and transport pathways (西安市环境PM2.5水溶性组分的氧化潜能研究:污染水平,污染源分配和运输途径)”以被认为是对人体造成不利影响的大气颗粒物中的活性氧(ROS)为背景,采用DTT方法测量了2017年在西安市采集的116个日细颗粒物样品中的ROS水平,并对大气颗粒物中ROS的来源进行定量分析。

结果表明,西安市ROS产生水平最高水平发生在冬季,其次是春季,夏季和秋季。PMF的源解析结果显示,PM2.5中ROS主要贡献源来自机动车排放物、二次硫酸盐和燃煤源。后向轨迹聚类分析表明,主要的聚类群是本地和区域运输,而西安上空PM2.5的氧化潜能受远程运输的影响大于受本地运输的影响。如上所述,提高大气氧化潜力不仅需要区域性努力,还需要大规模的联合合作。此外,这项关于大气颗粒物的氧化潜能的研究以及具体的来源信息为健康效应研究提供了重要的指导。

相关成果发表:Wang, Y.; Wang, M.; Li, S.; Sun, H.; Mu, Z.; Zhang, L.; Li, Y.;Chen, Q*. Study on the oxidation potential of the water-soluble components of ambient PM2.5over Xi’an, China: Pollution levels, source apportionment and transport pathways. Environment International(IF=7.443).2020, 136, 105515-105525.

全文链接:https://doi.org/10.1016/j.envint.2020.105515

7 “Size-resolved exposure risk of persistent free radicals (PFRs) in atmospheric aerosols and their potential sources (大气气溶胶中不同粒径的持久性自由基的暴露风险及其潜在来源)”报告了中国典型的燃煤城市临汾市不同粒径(<10 µm)的大气颗粒物的暴露风险和EPFR的来源。

在冬季和夏季,细颗粒(<2.1 µm)中的EPFRs类型与粗颗粒(2.1-10 µm)中的EPFR类型不同。但是,在夏季,粗颗粒中的EPFR浓度高于细颗粒,而冬季则相反。在两个季节中,燃烧源都是EPFR的主要来源,冬季是煤炭燃烧的主要来源,而夏季则是其他燃料的主要来源。研究发现,上呼吸道是所研究的气溶胶中暴露于EPFR的风险最高的区域,其暴露量相当于每人每天约21支香烟。肺泡暴露于EPFR中相当于每人每天8支香烟。这项研究有助于我们更好地了解不同粒径的大气颗粒物的潜在健康风险。

相关成果发表:Chen, Q.*; Sun, H.;Song,W.;Cao,F.;Tian,C.; Zhang,Y. Size-resolved exposure risk of persistent free radicals (PFRs) in atmospheric aerosols and their potential sources. Atmospheric Chemistry and Physics(IF=5.498).2020,20, 14407-14417.

全文链接:https://doi.org/10.5194/acp-2020-141

目前学术界对大气气溶胶中环境风险物质的研究仍然不充分,存在未知和尚未确定的毒性风险物质。陈庆彩团队围绕大气颗粒物中“尚未确定”的毒性物质展开研究,紧紧围绕国家科学研究要“面向人民身体健康”的要求。陕西科技大学陈庆彩团队提出将来对大气颗粒物中新型健康风险物质的研究可能需要结合环境毒理学、分子生物学、流行病统计学等多学科交叉研究工作,从多学科交叉角度共同研究和解决该科学问题。

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